Sin embargo, en verano de 2004 el Villarreal vuelve a ganar la Copa Intertoto, clasificándose por segundo año para la Copa de la UEFA. Asensio termina contrato el próximo verano y necesita protagonismo. En el verano de 2006, el club disputa su cuarta final de la Copa Intertoto, cayendo contra el NK Maribor esloveno por un global de 2-3, lo cual le excluyó para jugar competiciones europeas en la temporada 2006-07. En esa misma temporada, las lesiones de gravedad de algunos jugadores y la marcha a mitad de temporada de Juan Román Riquelme desembocaron en una discreta primera vuelta del equipo, pero -entre otros factores- la recuperación de Pirès y los 19 goles de Forlán (quinto máximo goleador de Liga) permitieron cumplir con el objetivo de disputar competición europea sin pasar por la Intertoto. Al término de la temporada el equipo acaba en 5.ª posición, con Joseba Llorente (incorporación del club para esta temporada), como máximo goleador del equipo con 17 tantos.
Al término de la temporada, el club interpuso una denuncia al R. C. D. Mallorca con la intención de ocupar la plaza de Europa League que le correspondía a este último, ya que el equipo balear había entrado en situación concursal, por lo que finalmente el Villarreal consiguió participar en dicha competición (pese a que la reglamentación UEFA no reflejaba ninguna medida contra un equipo en acogido a la Ley Concursal en el momento en el que la UEFA vetó la participación de los bermellones). En la temporada 2002-03, el equipo nuevamente acabó 15.º en liga, pero la disputa de la Intertoto al término de la temporada les aupó como campeones de la misma (tras superar en la final al SC Heerenveen neerlandés por 1-2 en la ida y 0-0 en El Madrigal), por lo que el Villarreal consiguió su primera clasificación para disputar la Copa de la UEFA. Además, en la Liga de Campeones el Villarreal avanza hasta cuartos de final, donde su verdugo fue nuevamente el Arsenal FC inglés, mientras que en la Copa del Rey es eliminado prematuramente por el Polideportivo Ejido, rival de Segunda División B, tras sufrir una escandalosa goleada de 5-0 en la ida y un 1-1 en la vuelta en El Madrigal.
Compostela, donde empató los dos partidos (0-0 en la ida disputada en El Madrigal y 1-1 en la vuelta como visitante) y, por el criterio de desempate por goles en campo contrario, el Villarreal CF subió a Primera División por primera vez en su historia. Su historia nace en 1919 y, desde sus primeros momentos, ha tenido éxito. En la fase previa de la Liga de Campeones 2005-06, el Villarreal elimina al Everton FC inglés y accede a la fase de grupos de la máxima competición europea de clubes por primera vez en su historia. El 13 de mayo de 2012, tras perder en los últimos instantes con el Atlético de Madrid por 0-1 con gol de Falcao en El Madrigal, el Villarreal desciende a la Segunda División, tras acabar en el 18° lugar en la temporada 2011-2012, después de 12 años consecutivos en la máxima competición. En la temporada 1999-2000 el club acaba en la tercera posición de Segunda División, tras C. A. Osasuna y la U. D. Las Palmas, logrando así volver a la máxima categoría del fútbol español; ésta fue la primera temporada en la cual ascendieron directamente los tres mejores clasificados de Segunda en detrimento de los tres peores de Primera.
En esta campaña, camisetas de futbol baratas 2021 se gesta una nueva era con un club saneado económicamente y que renuncia a las subvenciones públicas por entender que hay otros menesteres más importantes que el fútbol. Con esta victoria Marcelino García Toral necesitaba nuevos jugadores para hacer frente a tres competiciones y consiguieron la cesión de Denís Chéryshev procedente del Real Madrid CF, ficharon a Luciano Vietto y a Jonathan Dos Santos entre otros fichajes como Antonio Rukavina. Real Madrid en el último día del mercado. Real Madrid Castilla por 5-0. La directiva refuerza el equipo con Chechu Dorado, Jonathan Pereira, Juanma, Perbet y Aquino en el mercado invernal. La temporada 2007-08 se inicia con un balance de 17 victorias, 5 empates y 7 derrotas en 29 jornadas, firmando el mejor arranque liguero de la historia, con 56 puntos, a tan sólo 6 puntos del Real Madrid. Sin embargo, la segunda vuelta de campeonato fue decepcionante para el club, pues tras ganar en el derbi valenciano al Valencia CF (1-0), el equipo no ganó ningún partido en 15 jornadas, lo que complicó sus opciones de seguir en Primera; en la penúltima jornada logró ganar ante el Racing de Santander (3-0) y en el último encuentro empató 2-2 con el C.F.
Tras 16 jornadas, el Villarreal suma 28 puntos, estableciendo un nuevo récord de mejor equipo recién ascendido tras 16 partidos. El partido llegó a la prórroga con un 0-0 en el marcador, debido al cansancio de los jugadores por la carga de partidos. En su regreso a la élite, el conjunto amarillo fue una de las revelaciones al comienzo de la Liga, ganando los tres primeros partidos. Después de un comienzo de temporada muy decepcionante, Rose destacó la mentalidad colectiva de su equipo antes de este compromiso al decir «ganamos como equipo y necesitamos continuar esto contra el Celtic». Necesitaba este gol. Tuvo dudas de irse o quedarse y todo el mundo está contento”, explicó Ancelotti tras el encuentro. Otro jugador del club que participó en este torneo fue el senegalés Alfred N’Diaye, quien ese año jugó cedido con el Wolverhampton. Otro hecho importante en la Liga 2006-07 fue que el Villarreal logró, tras 8 temporadas, derrotar al único grande de España que se le resistía: en la jornada 20, venció en El Madrigal por 1-0 al Real Madrid con el gol de Marcos García, tras asistencia del jugador chileno Matías Fernández. Antes de comenzar la temporada 2007-08, se anuncia la partida de Diego Forlán al Atlético de Madrid y se incorporan dos importantes fichajes en el esquema del club: el delantero italiano Giuseppe Rossi y el portero español Diego López.
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